2种固化剂对重金属和砷复合污染底泥的稳定化处理效果

第２６卷第６期年月水土保持学报

Ｖｏｌ．２６Ｎｏ．６，　

２种固化剂对重金属和砷复合污染底泥的稳定化处理效果

钟倩云１，曾敏１，廖柏寒２，胡立琼１，雷鸣３

（中南林业科技大学林学院，长沙４中南林业科技大学生物技术开放性中心实验室，１．１０００４；２．

）长沙４湖南农业大学资源与环境学院，长沙４１０００４；３．１０１２８

摘要：通过底泥交换态重金属和砷含量的分析以及毒性浸出测试，考察磷酸氢二铵和碳酸钙对底泥中重金

属和砷的稳定化处理效果。结果表明，随着磷酸氢二铵添加量的增加底泥ｐ随着碳酸钙添Ｈ值逐步降低，

、加量的增加底泥ｐ然而对ＺＨ值逐步升高。磷酸氢二铵对底泥中Ｐｂ的稳定有良好效果，ｎＡｓ却产生了极

、、大的活化作用。碳酸钙对底泥中Ｐ但对ＡｂＣｄＺｎ的稳定有良好效果，ｓ的稳定没有明显作用。相对而

碳酸钙更适合用来稳定化处理重金属和砷复合污染底泥。言，

关键词：底泥；重金属；砷；稳定化；毒性浸出；交换态

（）中图分类号：Ｘ５３　　　文献标识码：Ａ　　　文章编号：１００９２２４２２０１２０６０１９００４－－－

ＥｆｆｅｃｔｏｆＴｗｏＩｍｍｏｂｉｌｉｚａｔｉｏｎＭａｔｅｒｉａｌｓｏｎＳｔａｂｉｌｉｚａｔｉｏｎＴｒｅａｔｍｅｎｔｆｏｒ　　　　　　　　

ＨｅａｖＭｅｔａｌａｎｄＡｒｓｅｎｉｃＣｏｍｏｕｎｄＰｏｌｌｕｔｅｄＳｅｄｉｍｅｎｔ　　　　　ｙｐ　

１１２１３，，，ＨＵＺＨＯＮＧ　ＱｉａｎＺＥＮＧ　ＭｉｎＬＩＡＯＢｏｈａｎＬｉＬＥＩＭｉｎｕｎｉｏｎ－ｙ　－　－ｑ　ｇｇ，

（１．ＣｏｌｌｅｅｏＦｏｒｅｓｔｒＣｅｎｔｒａｌＳｏｕｔｈ　ＵｎｉｖｅｒｓｉｔｏＦｏｒｅｓｔｒａｎｄ　ＴｅｃｈｎｏｌｏＣｈａｎｓｈａ４１０００４；　　ｇｆ　ｙ，ｙｆ　ｙｇｙ，ｇ　　

２．ＢｉｏｔｅｃｈｎｏｌｏＣｏｒｅＦａｃｉｌｉｔｉｅｓ，ＣｅｎｔｒａｌＳｏｕｔｈ　ＵｎｉｖｅｒｓｉｔｏＦｏｒｅｓｔｒａｎｄ　ＴｅｃｈｎｏｌｏＣｈａｎｓｈａ　　ｇｙ　ｙｆ　ｙｇｙ，ｇ　　

）４１０００４；３．ＣｏｌｌｅｅｏＲｅｓｏｕｒｃｅａｎｄ　Ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔ，Ｈｕｎａｎ　ＡｒｉｃｕｌｔｕｒａｌＵｎｉｖｅｒｓｉｔＣｈａｎｓｈａ４１０１２８　　　ｇｆ　ｇｙ，ｇ

：ｈｏｓｈａｔｅＡｂｓｔｒａｃｔＩｎｏｒｄｅｒｔｏａｓｓｅｓｓｔｈｅｅｆｆｅｃｔｓｏｆｔｗｏｃｈｅｍｉｃａｌｉｍｍｏｂｉｌｉｚａｔｉｏｎｍａｔｅｒｉａｌｓｌｉｋｅｄｉａｍｍｏｎｉｕｍａｎｄ　　　　　　　　　　　　　　ｐｐ

，ｃａｌｃｉｕｍｃａｒｂｏｎａｔｅｏｎｓｔａｂｉｌｉｚａｔｉｏｎｏｆｈｅａｖｍｅｔａｌａｎｄａｒｓｅｎｉｃｃｏｍｏｕｎｄｃｏｎｔａｍｉｎａｔｅｄｓｅｄｉｍｅｎｔｔｈｅｔｏｘｉｃｉｔｌｅａｃｈｉｎ　　　　　　　　　　　ｙｐｙｇ　　

ｔｅｓｔａｎｄｔｈｅｅｘｃｈａｎｅｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎｏｆｈｅａｖｍｅｔａｌａｎｄａｒｓｅｎｉｃｗｅｒｅｓｔｕｄｉｅｄ．ＴｈｅｒｅｓｕｌｔｓｓｈｏｗｅｄｔｈａｔｔｈｅＨｖａｌｕｅｏｆ　　　　　　　　　　　　　　　　　ｇｙｐ　

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ａｄｄｉｎｃａｌｃｉｕｍｃａｒｂｏｎａｔｅ．ＴｈｅｄｉａｍｍｏｎｉｕｍｈａｄｓｉｎｉｆｉｃａｎｔｅｆｆｅｃｔｓｏｎｔｈｅｓｔａｂｉｌｉｚａｔｉｏｎｏｆＰｂ，ａｆｔｅｒｈｏｓｈａｔｅ　　　　　　　　　　　　ｇｇｐｐ　

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ｓｕｉｔａｂｌｅｆｏｒｔｈｅｃｏｍｏｕｎｄｏｌｌｕｔｉｏｎｏｆｈｅａｖｍｅｔａｌａｎｄａｒｓｅｎｉｃｉｎｏｌｌｕｔｅｄｓｅｄｉｍｅｎｔ．ｍｏｒｅ　　　　　　　　　　　　ｐｐｙｐ　

：；；；；；Ｋｅｗｏｒｄｓｓｅｄｉｍｅｎｔｈｅａｖｍｅｔａｌａｒｓｅｎｉｃｓｔａｂｉｌｉｚａｔｉｏｎｔｏｘｉｃｉｔｌｅａｃｈｉｎｅｘｃｈａｎｉｎｓｔａｔｅｙｙｇｇｇｙ　　　　

，，湖南是“有色金属之乡”当地众多的有色金属企业在采选和冶炼过程中排放的“三废”已成为湘江水系及

１］，其周边土壤重金属污染的主要来源［造成湘江部分河段底泥中沉积大量的重金属和砷。底泥中的重金属和

砷不断积累，会增大水体的治污难度，对水体环境中的鱼类、底栖软体动物等造成危害。底泥中的重金属也是

２］。重金属和砷污染底泥的修复技术可以分为原位修饮用水安全的最大隐患，可能通过食物链危害人体健康［

复技术和异位修复技术。原位修复技术包括原位掩蔽技术、原位稳定化技术、原位生物修复技术等；异位修复

３］。其中底泥原位稳定化技术技术包括卫生填埋、堆肥化、干热式处理（包括污泥干化、焚烧、熔融３种方式）等［

具有处理速度快、价格低廉等优点，广泛被用于疏浚底泥的处理和处置。原位固定化／稳定化处理技术是指向受污染沉积物中投加水泥或化学药剂，以包裹沉积物中的污染物质或降低污染物质的溶解性、迁移性或毒

［］４］。Ｂ性［石灰等可通过吸附、沉淀、离ａｓｔａ等认为磷酸氢二铵对重金属的固定化最为有效５。此外有研究表明，

６］，子交换等作用对重金属污染土壤进行固定化修复［有望用来稳定化处理重金属污染底泥。然而这些研究大

都是针对重金属污染底泥或土壤，没有考虑重金属和砷并存的情况下，由于重金属和砷性质的差异而对固化剂有不同的响应。因此，对重金属和砷复合污染底泥的稳定化修复研究是十分有意义的。

２０１２０８２２　　收稿日期：－－

）；）；中国水利水电科学研究院开放研究基金项目（环保公益性行业科研专项（国家自然科学青年基金ＩＷＨＲＫＦ２０１０１７２０１００９０４７　　基金项目：

（）；（）；项目４１２０１５３０湖南省教育厅科学研究重点项目０９Ａ１０４湖南省重点学科建设项目

：（），，，，。Ｅ－ｍ：作者简介钟倩云女江西萍乡人硕士研究生主要从事土壤污染修复研究１９８７－ａｉｌｚｈｏｎｉａｎｕｎ＠１６３．ｃｏｍ　　ｇｑｙ

，：曾敏（男，湖南新化人，博士，副教授，主要从事水土污染控制研究。Ｅ－ｍ１９７８－）ａｉｌｅｍａｉｌｚｍ＠１６３．ｃｏｍ　　通讯作者：

第６期２种固化剂对重金属和砷复合污染底泥的稳定化处理效果　　　　　钟倩云等：１９１１　材料与方法

１．１　试验材料

底泥于２采样点布设于水流缓慢、沉积稳定的地带。为了反映近期底泥污染００９年８月取自湘江衡阳段，

。样品带回实验室后自然风干，状况，用采样器采集沉积表层底泥样品，保存于洁净塑料样品袋中（排出空气）

去除杂物，用非金属器具磨碎后过２ｍｍ尼龙筛，混合均匀，保存。底泥的基本理化性质为：Ｈ值为７．３４，Ｐｂ、ｐ

、、／。试验所有试剂均为优级纯ＣｄＣｕＺｎ、Ａｓ的总量分别为１０２３．２５，２０．５６，１５９．４４，２４８１．９１，３６９．３２５ｍｋ　　ｇｇ

固化剂选用磷酸氢二铵和碳酸钙，均为分析纯。或分析纯，

１．２　试验方法

准确称取底泥５分别加入固化剂磷酸氢二铵和碳酸钙，每种固化剂设置７个处０．００ｇ于５０ｍｌ的烧杯中，

／。将固化剂与底泥混合均匀，理水平：加入去离子水，保持含水率为８０，０．２５，０．５，１．０，２．０，４．０，８．０ｇｋ０％，ｇ

，恒温条件下熟化１然后将其自然风干，磨碎后分别过０．５ｄ１４９，２ｍｍ筛保存待测。

／《通过底泥中交换态重金属和交换态砷的分析，以及采用Ｈ固体废物毒性浸出方法醋酸缓冲ＪＴ３００－２００７　

］７，规定的方法进行毒性浸出实验［评估固化剂对底泥中重金属和砷的固化稳定效果。底泥交换态重金属溶液法》

［］９］，根据相关的报道采用修正的Ｔ底泥重金属总量测定采用王水－高氯酸消解［重金属ｅｓｓｉｅｒ连续提取法提取８，

［０］）／，用火焰原子吸收分光光度计（日立Ｚ测定。底泥中交换态砷采用１ｍ总砷采用２０００ｏｌＬ的ＮＨ４Ｃｌ提取１－

１１］／《，）国家土壤质量标准》中的方法［砷浓度用原子荧光光度计（东西Ａ测定。底泥ＧＢＴ２２１０５－２００８ＦＳ７５００　－

上海精密科学仪器有限公司）测定，固液比值为１∶２．Ｈ值用酸度计（Ｈｓ３Ｃ，５。－ｐｐ

２　结果与分析

２．１　磷酸氢二铵和碳酸钙对底泥ｐＨ值的影响

由图１可知，２种固化剂对底泥的ｐＨ值均有较大影响。

添加磷酸氢二铵能降低底泥ｐ随着磷酸氢二铵添加量Ｈ值，

／的增加，底泥ｐ与对照相比，８．０ｇｋＨ值降低越明显，ｇ的磷

酸氢二铵处理使底泥ｐ降低了０．Ｈ值从７．４４降到７．０９，３５

个单位。而碳酸钙的添加则提高了底泥的ｐ随着碳酸Ｈ值，

钙添加量的增加，底泥ｐＨ值提高越明显。与对照相比，８．０

／提高了ｋＨ值从７．４３上升到７．９１，ｇｇ的碳酸钙使底泥ｐ

０．４８个单位。

２．２　磷酸氢二铵对底泥的稳定化效果

２．２．１　磷酸氢二铵对底泥中交换态重金属和砷含量的影响

交换态重金属和砷含量常常被用来表示它们在底泥或

土壤中的迁移能力和生物有效性，因此这个指标能用来评价

磷酸氢二铵对固化剂修复底泥或土壤的效果。由图２可知，

、交换态Ｃ而对交换态ＰｄＺｎ和Ａｓ的含量有明显影响，ｂ含

量的影响不大。随着磷酸氢二铵添加量的提高，交换态Ｃｄ

含量略有增加，交换态Ａｓ和Ｚｎ含量大幅增加。当磷酸氢二

／铵的添加量达到８．交换态Ｃ０ｇｋｄ含量是对照的１．６ｇ时，

倍，交换态Ｚ交换态Ａｎ含量是对照的７．３倍，ｓ含量是对照

磷酸氢二铵的添加的１３．４倍。从交换态元素的含量分析，

、增强了底泥中ＣｄＺｎ和Ａｓ的迁移能力。

２．２．２　磷酸氢二铵对底泥中重金属和砷毒性浸出的影响

毒性浸出测试常被用来鉴别固体废物及其再利用产物

７］，中有机物和无机物的浸出毒性［因此其结果可评估固化剂图１　不同固化剂对ｐＨ值的影响图２　不同磷酸氢二铵添加量对交换态重金属和砷含量的影响

的修复效果。由图３可看出，磷酸氢二铵对底泥中Ｐｂ、Ｃｄ和

对底泥中ＺＡｓ的浸出量有不同程度的影响，ｎ的浸出量影响图３　不同磷酸氢二铵添加量对重金属和砷浸出量的影响且没有明显规律。随着磷酸氢二铵添加量的提高，不大，Ｐｂ

１９２水土保持学报　　　　　第２６卷

／的浸出量大幅减少，Ｃｄ的浸出量略有减少，Ａｓ的浸出量大幅增加。当磷酸氢二铵的添加量达到８．０ｇｋｇ时，

Ｐｂ、Ｃｄ的浸出量分别比对照减少了８８．８％，３７．１％，Ａｓ的浸出量是对照的２５．３７倍。从元素浸出量来分析，磷酸氢二铵的添加有效地稳定了底泥中的Ｐ对底泥中Ｃ但大大提高了Ａｂ，ｄ有轻微的稳定效果，ｓ的迁移能力

。

２．３　碳酸钙对底泥的稳定化效果

２．３．１　碳酸钙对底泥中交换态重金属和砷含量的影响　由

、图４可知，碳酸钙对底泥中交换态ＣｄＺｎ的含量有明显影

响，对交换态Ｐ且无明显规律。随着ｂ、Ａｓ的含量影响不大，

、碳酸钙添加量的提高，交换态ＣｄＺｎ含量均有较大程度的

／减少。碳酸钙的添加量达到８．底泥中交换态０ｇｋｇ时，

、ＣｄＺｎ含量分别比对照减少了５２．１％，９８．３％。从交换态

元素的含量来分析，碳酸钙的添加有效地稳定了底泥中的

、对ＰＣｄ和Ｚｎ，ｂＡｓ的稳定没有明显作用。

２．３．２　碳酸钙对底泥中重金属和砷毒性浸出的影响　由图

碳酸钙对底泥中Ｐ５可知，ｂ、Ｃｄ和Ｚｎ的浸出量有不同程度

对Ａ的影响，ｓ的浸出量影响不大。随着碳酸钙添加量的提

、高，在添加量从１．Ｐｂ、ＣｄＺｎ的浸出量有减少的趋势，０

／／、、ｋ０ｇｋＰｂＣｄＺｎ的浸出量大幅减少。当ｇｇ提高到２．ｇ时，

／碳酸钙的添加量达到８．０ｇｋＰｂ、Ｃｄ和Ｚｎ的浸出量分ｇ时，

别比对照减少７４．３％，４７．２％和６４．０％。从元素的浸出量

、来分析，碳酸钙的添加对底泥中Ｐｂ、ＺｎＣｄ的稳定均有明显

作用。图５　不同碳酸钙添加量对重金属和砷浸出量的影响图４　不同碳酸钙添加量对交换态重金属和砷含量的影响３　讨论

、交换态元素的含量表明，磷酸氢二铵的添加增强了底泥中Ｃ元素的浸出量则表明，磷酸ｄＺｎ的迁移能力；

氢二铵对底泥中的Ｐ对Ｃｂ有明显的稳定作用，ｄ有轻微的稳定作用。磷酸盐作为一种修复添加剂治理重金属污染土壤时，它不能改变重金属的总量，而是通过改变重金属在土壤－植物系统中的形态来降低重金属的生物

（有效性或毒性。磷酸盐稳定重金属的反应机理十分复杂，目前研究将其大体分为３类：磷酸盐诱导重金属１）

１２］（）（）。有研究表明，吸附；磷酸盐与重金属生成沉淀或矿物；磷酸盐表面直接吸附重金属［含磷物质改良铅２３

［３］。本试验底泥中Ｐ污染土壤的效果比较明显，施入磷矿粉可以降低５６．８％～１００％的水溶态铅１ｂ的浸出量

随磷酸氢二铵的添加而降低的现象与这些报道是相符的。Ｐｂ、Ｃｄ和Ｚｎ的交换态含量所呈现的规律与其浸出

（甚至完全相反，其原因为磷酸氢二铵的添加起到２个方面作用：降低了底泥的ｐ活化量有较大差别，１）Ｈ值，

（）了重金属；磷酸根稳定重金属。这２种截然相反的作用在重金属的交换态和浸出量２个指标上产生了不同２

的效应。交换态Ａ磷酸氢二铵的添加会极大地提高底泥中Ａｓ含量和Ａｓ的毒性浸出量都表明，ｓ的迁移能力。

［４］。显然，用含磷物质稳定化处Ａｓ迁移能力提高的原因应当是磷酸根离子的配位交换作用使Ａｓ的活化释放１

理重金属和砷复合污染底泥可能达不到治理污染的目的。

、元素的交换态含量和浸出量都表明，碳酸钙对底泥中的Ｃ元素的浸出量表明，碳ｄＺｎ有明显的稳定作用，

酸钙对底泥中的Ｐ石灰类材料能够提高土壤ｐ促使重金属形ｂ也有较明显的稳定作用。相关研究表明，Ｈ值，

１５］。廖敏等研究发现，成沉淀，有效降低重金属的生物可利用性［在低石灰水平下，土壤有机质的羟基和羧基与

２＋２－促使土壤可变电荷增加，有机结合态的重金属增多，并且Ｃ与Ｃ结合生成难溶于水的ＯＨ－反应，ｄＯ３

［１６］。对于底泥中Ａ本试验条件下，碳酸钙没有产生明显的作用。添加碳酸钙后土壤中碱ＣｄＣＯｓ的稳定而言，３

［７］。此外，性物质的量会明显增加，有研究表明，活化土壤中的Ａ钙离子能与ＡＯＨ－能有效置换、ｓ１ｓ生成难溶

［８］。本研究中，性沉淀，从而增强底泥吸附Ａ碳酸钙对底泥中的Ａｓ的能力１ｓ既无明显活化作用也无稳定作

可能是这两方面效应相互拮抗的结果。因此，碳酸钙可以用来稳定重金属和砷复合污染底泥，但其中砷的用，

稳定必须通过采取其他措施实现。

第６期２种固化剂对重金属和砷复合污染底泥的稳定化处理效果　　　　　钟倩云等：１９３４　结论

（）随着磷酸氢二铵添加量的增加而逐步降低，随Ｈ值有明显影响。底泥的ｐＨ值，１２种固化剂对底泥的ｐ

着碳酸钙添加量的增加而逐步升高。

）、（磷酸氢二铵对底泥中Ｐ但也增加了底泥交换态Ｃ２ｂ的稳定有良好效果，ｄＺｎ、Ａｓ的含量和底泥中Ａｓ的浸出量，尤其是使Ａ交换态Ａｓ明显活化，ｓ含量最高是对照的１３．４倍，Ａｓ浸出量最高是对照的２５．３７倍。

、、、碳酸钙减少了底泥中交换态Ｃ但对ＡｄＺｎ含量和底泥中ＰｂＣｄＺｎ的浸出量，ｓ的稳定没有明显作用。因此，

、、含磷物质不适合用来稳定化处理重金属和砷复合污染底泥，而碳酸钙可以使用，本研究中其仅对ＰｂＣｄＺｎ有

作用。

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，ＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＳｃｉｅｎｃｅｓ２００８，２０：７５７９．　－

［］，ｓｕｍ１５ＩｌｌｅｒａＶ，ＧａｒｒｉｄｏＦ，ＳｅｒｒａｎｏＳ，ｅｔａｌ．ＩｍｍｏｂｉｌｉｚａｔｉｏｎｏｆｔｈｅｈｅａｖｍｅｔａｌｓＣｄＣｕａｎｄＰｂｉｎａｎａｃｉｄｓｏｉｌａｍｅｎｄｅｄｗｉｔｈ　　　　　　　　　　　　　　　　　　－ｇｙｐｙ　

［］，ｒｏｄｕｃｔｓａｎｄｌｉｍｅｒｉｃｈｉｎｄｕｓｔｒｉａｌｂＪ．ＥｕｒｏｅａｎＪｏｕｒｎａｌｏｆＳｏｉｌＳｃｉｅｎｃｅ２００４，５５：１３５１４５．　－　　－　　　　－ｐｙｐ

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