鱼塘沉积物氯酚污染及其生态风险评价

生态环境学报２００９，１８（２）：４２“３０

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鱼塘沉积物氯酚污染及其生态风险评价

董军１’３，陈若虹１，栾天罡１，邹世春２，林里ｐ

１．中山大学水产品安全教育部重点实验室，广东广州５１０２７５；２．中山大学海洋学院，广东广州５１０２７５；

３．电子科技大学中山学院．广东中山５２８４０３

摘要：采用固相微萃取（ＳＰＭＥ）与气相色谱．质谱联用，分析了３种养殖模式鱼塘沉积物中氯酚类（ｃＰｓ讹合物的污染特征。

结果表明，一般四大家鱼养殖模式（Ａ）沉积物中总ｃＰｓ质量分数（干质量）为９．９ｌｎｇ?ｇ．１，猪．鱼综合养殖模式（Ｂ）与鸭．鱼综合养殖模式（ｃ）沉积物总ＣＰｓ质量分数分别为７．７９ｎｇ?ｇ’１和４．８４ｎｇ?ｇ～。总ＣＰｓ及１５种ＣＰｓ化合物在Ａ、Ｂ模式和鸭．鱼综合养殖模式（Ｃ）沉积物中的分布特征相似，质量分数由高到低的顺序为Ａ模式，Ｂ模式，Ｃ模式。沉积物中质量分

数比较高的一氯酚、二氯酚、三氯酚和四氯酚分别是４．ＣＰ、２，４．ＤＣＰ、２，４，６．ＴＣＰ和２，３，４，６．儆Ｐ。五氯酚（ＰｃＰ）质量分数与４．ＣＰ、２，５＋２，６＋３，５一ＤＣＰ、３，４一ＤＣＰ、２，４，５－ＴＣＰ、２，３，６－ＴｃＰ、２，３，４＿ＴＣＰ、２，３，５，６－眦Ｐ、２，３，４，６－俄Ｐ、２，３，４，５－俄Ｐ等氯酚化

合物质量分数显著正相关，显示ＰｃＰ与它们之间存在降解物与产物的关系。参照美国ＥＰＡ相关标准，上述鱼塘沉积物中的ＰｃＰ和Ｋｙ氯酚（２，３，４，６－ＴｅｃＰ、２，４，６．ＴｃＰ和ＰＣＰ）导致生态风险的可能性较低。关键词：鱼塘；沉积物；氯酚中图分类号：ｘ５９２

文献标识码：Ａ

文章编号：１６７４．５９０６（２００９）０２．０４２６．０５

氯酚类化合物（ｃｈｌｏｒｏｐｈｅｎｏｌｓ，ＣＰｓ）曾广泛用于木材防腐、除锈和杀螺，具有较强的毒性和抗降解能力，是美国ＥＰＡ优先控制的环境污染物质【ｌ。２Ｊ。ＣＰｓ通过土表径流等方式进入水体后在沉积物中富集，构成持久性污染，并会通过食物链对人体造

备测。

１．２

ＣＰｓ测定方法

样品预处理：参照Ｍａｒｔｉｎｅｚ【ｌｏ】和孙磊等【２】的测

定方法，略加改动。取５ｇ过筛底泥样品于离心管中，加入３ＩｎＬ９ｍｏｌ?Ｌ．１的硫酸酸化，加入１５ｍＬ丙酮．正己烷（矿：ｙ＝ｌ：１）和少许铜片（用于除硫），旋紧管盖。将离心管置于旋涡混合器上使底泥与溶剂充分混合，超声波萃取３０

ｍｉｎ，５

０００

成毒割３‘５１。近年来，有关学者对ｃＰｓ尤其是五氯

酚（ＰｃＰ）在雨水、土壤、食物的残留水平进行了研究睁９１。但关于鱼塘底泥中ＣＰｓ污染方面的研究尚未见到报道。本文对珠江三角洲中山市３种养殖模式鱼塘底泥中１９种ＣＰｓ的污染特征进行了研究，并评估了产生生态风险的可能性，旨在探索氯酚类化合物在淡水养殖环境中的分布规律，为养殖水体安全监控提供科学依据。

ｒ?ＩＩｌｉｎｏ离心，收集上清液。再加入１５ｍＬ丙酮．正己烷（ｙ：ｙ＝１：１）于离心管超声波萃取３０

５０００

ＩＴｌｉｎ，

ｒ?ｍｉｎ。１离心，合并上清液于试管，氮吹至近干，再加入２０ｒＩｌＬ的ＭｉＩｌｉ．Ｏ水溶解。ＬＣ—１８ＳＰＥ小柱分别用５ｎｌＬ甲醇和５ｎｌＬＭｉｌｌｉ．Ｑ水预处理，上样，用５ｒｎＬ的Ｍｉｌｌｉ．Ｑ水清洗，最后用５ＩｎＬ的甲醇洗脱，用５１１１Ｌ刻度管收集。将洗脱液氮吹至近干，加入氯化钠（１５０ｇ?Ｌ．１）调节过的Ｍｉｌｌｉ．Ｑ水，并加入适量已配制成工作溶液的内标用于校正仪器误差，最后定容至２ＩＩｌＬ。取１．８ｍＬ至２ＩｎＬ置于ＧＣ小瓶中，准备自动ｓＰＭＥ及色谱分析。

ＳＰＭＥ条件：萃取及衍生化温度均为３５℃，萃取时间６０ｍｉｎ，顶空衍生化时间为５

ＩＴｌｉｎ。

１材料与方法

１．１样品采集

２００７年２月，在珠江三角洲中山市三角水产养殖区采集了３种养殖模式鱼塘的沉积物。养殖模式包括：一般四大家鱼养殖水体（Ａ）；猪．鱼综合养殖模式（Ｂ），即塘中养鱼，塘边养猪，将猪粪尿及废水直接引入鱼塘养鱼；鸭．鱼综合养殖模式（Ｃ），即塘边搭架养鸭，鱼鸭共生互利的生态养殖模式。３种养殖模式的水源为同一河流。选择Ａ、Ｂ、Ｃ

３

气相色谱．质谱（Ｇｃ．ＭＳ）条件：色谱柱为３０ｍ

种养殖模式代表性鱼塘各５口，每口鱼塘取底部表层ｌＯｃｍ的底泥５００ｇ各３份，用锡纸包好，当天运回实验室。自然风干后，研碎混匀，过０．４５ｍｍ筛

×Ｏ．２５咖×０．２５岬的ＨＰ．５Ｍｓ毛细管柱，载气为

氦气，流量为１．ＯｍＬ?ｍｉｎ一，溶剂延迟为５Ｉｌｌｉｎ，解析温度为２７０℃，解析时间为５ｍｉｎ。程序升温为：

基金项目：国家自然科学基金项目（２０３０７０１２）；广东省自然科学基金项目（７０１０７２３）；中山市科技计划项目（２００６Ａ１５４）；电子科技大学中山学院科研启动项目（２００７Ⅵ（Ｑ１９）

作者简介：董军（１９７１年生）男．副教授，博士．主要从事污染生态学研究。Ｅ恤ｎ：ｄｊｌ３８２２７２６ｌ∞＠１６３．锄

‘通讯作者：林里．Ｂｍ｜ｉｌ：ｌ“＠ｆｎ且ｉｌ．Ｉｙ阻．。札∞

收疆日期：２∞８．１２．３０

董军等：鱼塘沉积物氯酚污染及其生态风险评价

４２７

初始温度７０℃，保留ｌｍｉｎ，以１５℃?ｍｉｎ。１升至

１

裹１鱼塘沉积物中ＣＰ８类化合物质■分数水平１曲ｌｅ

ｌ

１５℃，再以３℃?ｍｉｎ。升至１５５℃，最后以２０

ｎｅｃｏｎｔ部旧ＯｆＣＰｓｉｎ山ｅａｑｕａｌｉｃｓｃｄｉ珊∞协

ｎｇ?ｇ。１干质量

℃．ｍｉｎｄ升至３００℃并保留５ｌＩｌｉｎ，总分析时间为

３３ｍｉｎ。

数据采集和处理系统为安捷伦化学工作站。利用已知质量分数的ＣＰｓ混合标样进行外标定性定量。

２结果与讨论

２．１

不同养殖模式沉积物中ＣＰｓ化合物质量分数各养殖模式鱼塘沉积物中ｃＰｓ类化合物的质量

水平比较

分数水平及分布特征见图ｌ和表ｌ。由图表可知，除２一氯酚（２．ｃＰ）在一般四大家鱼养殖模式（Ａ）沉积物中未能检测到外，其他１８种ｃＰｓ化合物在鱼塘沉积物中的检出率为１００％，２一ＣＰ检出率为

６７％。

不同养殖模式沉积物（干质量）的总ＣＰｓ质量分数水平存在差异，Ａ模式总ｃＰｓ为９．９ｌ

ｎｇ?ｇ一，Ｂ

模式为７．７９ｎｇ?ｇ一，Ｃ模式为４．８４ｎｇ?ｇ～，总ＣＰｓ质量分数水平由高到低的顺序为Ａ，Ｂ，Ｃ。一般四大家鱼养殖模式沉积物中的总ＣＰｓ含量高于猪．鱼和鸭．鱼两种综合养殖模式。

由表ｌ和图ｌ还可发现，４．ＣＰ、２，５＋

２，６＋３，５－ＤＣＰ、２，４一ＤＣＰ、３，４一ＤＣＰ、２，４，６．ＴＣＰ、２，４，５?ＴＣＰ、２，３，６－ＴＣＰ、３，４，５－ＴＣＰ、２，３，４－ＴＣＰ、

Ａ：一般四大家鱼养殖水体，Ｂ：猪．四大家鱼养殖水体，Ｃ：鸭．四大家鱼养殖水体

有机质、腐殖酸等物质含量有关。鱼塘底泥中的有机质、腐殖酸会影响ＣＰｓ的吸附与降解等环境行

为”１２】，有机质具有许多大小不一的孔隙，可以捕

获或同定有机化合物，腐质酸或富里酸等腐殖质组分的表面官能团可以与这些外来化合物发生化学作用【ｌ引。相对于一般四大家鱼养殖模式，猪．鱼、禽．鱼等综合养殖模式会增加养殖环境中的有机质和腐殖酸以及其他有机酸含量，促进ＣＰｓ化合物的降解。同时，沉积物中的有机酸可以与铁氧化物形

２，３，５，６。Ｔ配Ｐ、２，３，４，６－’ｒｅＣＰ、２，３，４，５－ＴｂＣＰ以及ＰＣＰ

等１５种ＣＰｓ化合物也表现出相似特征，在３种养殖模式沉积物中的质量分数水平由高到低的顺序同样为Ａ＞Ｂ＞Ｃ。

鱼塘沉积物中ｃＰｓ的质量分数水平与底泥中

Ｆｉｇ．１

ｃｏ帅ｏｆｃＰ－ｉｎ?自ｄｉ嗍嵋晰吐哪ｋｉＤｄＩｏｆｄｉ丘匆咖ｔ删ｉｎｇ

ｍｏｄ。ｌ丘．ｈ肿

圈ｌ３种彝殪模式鱼塘沉积物中ＣＰｓ类化合物分布特征

４２８

生态环境学报第１８卷第２期（２００９年３月）

成Ｆｅ（ＩＩＩ）?羧酸配合物，在光照下构成类光Ｆｅｎｔｏｎ系统，降解ＣＰｓ化合物【ｌ纠５１。所以，水源相同条件下，猪．鱼、鸭一鱼等综合养殖沉积物中ＣＰｓ化合物降解程度会更高，而质量分数水平也就表现较低。至于鸭．鱼综合养殖模式与猪．鱼综合养殖模式之间的比较，则需要对两种水体中有机酸种类和含量等因素作进一步深入研究。

２．２

ＣＰｓ主要来自ＰＣＰ在沉积物中的降解。２．４鱼塘沉积物中ＣＰｓ风险评价

国内外学者对沉积物中ＰｃＰ残留水平的情况，已经做了一定的调查（表３）。对比可发现，本研究沉积物中ＰＣＰ的残留质量分数（Ｏ．１７～Ｏ．６３ｎｇ?ｇ叫）远低于国内外其他地区沉积物中ＰＣＰ的残留水平。

裹３不同地区沉积物中ＰＣＰ污染水平比较

Ｔ曲ｌｅ３

Ｃｏｎｌｐａｒｉｓｏ珊ｏｆＰＣＰｌ“ｅｌｓｉＩｌ

ＣＰｓ化合物在鱼塘沉积物的分布特征ＣＰｓ化合物在不同养殖模式鱼塘沉积物中的分

ｓｅｄｉ嗍协

ｎｇ?ｇ。。干质量

布表现出相似规律。三种养殖模式沉积物中最高质量分数的一氯酚都是４．ＣＰ，在Ａ、Ｂ、Ｃ模式鱼塘中，４．ＣＰ分别占一氯酚总量的６６％、５５％和５２％；最高质量分数的二氯酚都是２，４．ＤＣＰ，在三种养殖模式沉积物中分别占二氯酚总量的２９％、５５％和６１％；２，４，６－ＴＣＰ是三氯酚中质量分数水平最高的，在Ａ、Ｂ、Ｃ模式沉积物中分别占到三氯酚总量的７８％、８４％和７９％；Ｂ养殖模式和Ｃ养殖模式沉积物中含量最高的四氯酚为２，３，４，６一ＴｅＣＰ；而Ａ模式沉积物中含量最高四氯酚为２，３，４，６．ＴｅＣＰ和２，３，４，５．ＴｅＣＰ，两者的质量分数相近。鱼塘沉积物中ＣＰｓ化合物的分布特征可能与ＰＣＰ的降解历程与产物有关。Ｍａｇａｒ等研究了ＰＣＰ的降解历程发现７５％的四氯酚最后降解成为４．ＣＰ【ｌ６１，徐向阳等发现，２，４－ＤｃＰ和２，４，６一ＴＣＰ是ＰＣＰ还原脱氯的重要中间产物【１７ｌ，Ｂｏｌｌａｇ等认为２，３，４，６．ＴｅＣＰ是ＰＣＰ间位首次脱氯的主要中间产物【ｌ引。本研究中，４．ｃＰ、２，４．ＤＣＰ、２，４，６．ＴｃＰ和２，３，４，６．ＴｅｃＰ的分布特征与上述研究结果一致。

２．３

关于沉积物中ＣＰｓ类化合物生态风险评价的资料较少，美国ＥＰＡ以生态影响阈值（ＡＥＴ）来判断ＣＰｓ的生态风险，ＰＣＰ在沉积物中的ＡＥＴ阈值质量分数为ｏ．３９一ｏ．６９嵋?一，Ｋｙ－５氯酚（２，３，４，６．ＴｅＣＰ、２，４，６．ＴＣＰ和ＰＣＰ）的ＡＥＴ阈值为ｌ嵋?ｇ’１【２４Ｊ。本研究中鱼塘沉积物中ＰＣＰ和Ｋｙ．５氯酚（２，３，４，６一ＴｅＣＰ、２，４，６。ＴＣＰ和ＰＣＰ）残留量低于生态影响阈值。可以推断，氯酚在本研究区域产生生态风险的可能性较低。

３结论

分析了地处珠江三角洲地区的中山市３种养殖模式鱼塘沉积物中氯酚类化合物的污染特征，结果表明，一般四大家鱼养殖模式（Ａ）、猪．鱼综合养殖模式（Ｂ）与鸭．鱼综合养殖模式（Ｃ）沉积物中总ＣＰｓ质量分数（干质量）分别为９．９１

ｎｇ?ｇ～、７．７９

ＰＣＰ与其他ＣＰｓ关系

ＰｃＰ是含氯原子最多的氯酚化合物，可以脱氯

产生低氯的氯酚化合物，通过相关性分析可以判断ＰＣＰ与其他低氯氯酚关系的密切程度。ＰＣＰ含量与其它ＣＰｓ化合物含量相关性分析见表２。

由分析结果可知，ＰｃＰ与４一ｃＰ、

２，５＋２，６＋３，５ＤＣＰ、３，４－ＤＣＰ、２，４，５－ＴＣＰ、２，３，６一ＴＣＰ、２，３，４一ＴＣＰ、２，３，５，６一Ｔ＇ｅＣＰ、２，３，４，６．’ｒｅＣＰ、２，３，４，５．’ｒｅＣＰ

ｎｇ?ｇ以和４．８４ｎｇ?ｇ～。总ＣＰｓ及１５种ＣＰｓ化合物在

３种养殖模式沉积物中的分布特征相似，质量分数由高到低的顺序为Ａ模式，Ｂ模式，ｃ模式。沉积物中质量分数比较高的一氯酚、二氯酚、三氯酚和四氯酚分别是４．ＣＰ、２，４．ＤｃＰ、２，４，６．ＴＣＰ和２，３，４，６．ＴｅｃＰ。相关分析显示，ＰＣＰ与４．ＣＰ、

２。５＋２，６＋３，５．ＤＣＰ、３，４一ＤＣＰ、２，４，５．ＴＣＰ、２，３，６．ＴＣＰ、２，３，４．ＴＣＰ、２，３，５，６一ＴｂＣＰ、２，３，４，６?７ｒｅＣＰ、２，３，４，５．ＴｂＣＰ

存在显著的正相关关系。说明ＰＣＰ与这些ｃＰｓ化合物存在降解物与产物的关系。也可初步推断，ＰＣＰ是由水源输人鱼塘的主要ＣＰｓ化合物，其他低氯的

裹２沉积物中ＰＣＰ与其它ＣＰｓ化合物相关性

ＴａｂＩｅ２

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３。４．ＤＣＰ

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”表示达到１％的极显著水平

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董军等：鱼塘沉积物氯酚污染及其生态风险评价

４２９

等ｌ１种氯酚化合物显著相关，显示ＰｃＰ与它们之问可能存在降解物与产物的关系。参照美国ＥＰＡ相关标准，本研究鱼塘沉积物中的ＰＣＰ和Ｋｙ氯酚（２，３，４，６．ＴｅＣＰ、２，４，６．ＴＣＰ和ＰＣＰ）产生生态风险的可能性较低。

致谢：中山大学叶志鸿教授对英文摘要修改提出了宝贵的意见，李向丽博士、李金天博士、杨菁工程

Ｓｃｉ印皑１９９６，１６ｌ：４２６＿４３５．

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心的感谢。

参考文献：

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基金项目：国家自然科学基金项目（２０３０７０１２）；广东省自然科学基金项目（７０１０７２３）；中山市科技计划项目（２００６Ａ１５４）；电子科技大学中山学院科研启动项目（２∞７１ｎ（Ｑ１９）

作者简介：董军（１９７１年生）男．耐教授．博士．主要从事污染生态学研究。Ｂ眦ｉｌ：由１３８２２７２６１０６＠１６３．锄

’通讯作者：林里．Ｂｍ｜ｉｌ：ｌｉｎＩ＠ｍｎ．ｓｙ札ｅｄｕ∞收稿日期：２００８－１２．３０