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基于独立成分分析结合遗传算法的电子鼻蜜源检测特征信号挖掘_刘宁晶

第31卷 增刊1 农 业 工 程 学 报 Vol.31 Supp.1

2015年 1月 Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering Jan. 2015 315

基于独立成分分析结合遗传算法的电子鼻蜜源检测特征信号

挖掘

刘宁晶1,史波林2,赵 镭2,庆兆珅1,籍保平1,周 峰1

(1. 中国农业大学食品科学与营养工程学院,北京 100083; 2. 中国标准化研究院食品与农业标准化研究所,北

京 100191)

摘 要:针对交叉敏感性传感器阵列电子鼻图谱含样品信息全、噪声杂、信号冗余等特点,该文根据盲信号处理原理,利用独立成分分析提取油菜蜜、椴树蜜、洋槐蜜电子鼻交叉信号中不同性质分离的独立信号。将各蜜源样本电子鼻信号矩阵延响应时间轴方向展开,统一了各样品间独立成分分解顺序的一致性,并保持了混合信号矩阵中蜂蜜样本的排序。根据不同独立成分数分离信号所带来的蜜源分类效果,8个独立成分为最优成分数。结合遗传算法筛选出各独立成分中代表蜜源样本间差异而无重复信息的特征响应点20个,来富集蜂蜜样本间的整体电子鼻差异信息,并发现大部分集中于信号的吸附阶段,少量出现于解析附阶段。油菜蜜、椴树蜜、洋槐蜜蜜源判别模型采用支持向量机算法建立,通过比较原始信号、电导变化最大值、主成分分析(principal component analysis, PCA)、独立成分分析(independent component analysis, ICA)、独立成分分析结合遗传算法(genetic algorithm, GA)这5种信号处理方式,发现ICA结合GA的特征信号挖掘效果最优,预测集判别率(95.0%)最高,其中油菜蜜、椴树蜜、洋槐蜜的预测集判别力分别为24/25、16/17、36/38;且与训练集判别率(96.3%)最接近,说明模型稳定性高、泛化能力强。结果表明该方法可以准确提取电子鼻信号中能代表蜂蜜蜜源差异信息的特征信号,并在保证蜜源分类效果的前提下,大幅减小电子鼻信号的数据量。该研究为去除电子鼻交叉信号中的冗余成分,并挖掘掩藏其下的差异信息提供了很好的指导意义,同时也拓宽了ICA的应用范围。 关键词:主成分分析;无损检测;信号分析;遗传算法;电子鼻;蜂蜜 doi:10.3969/j.issn.1002-6819.2015.z1.038 中图分类号:TS 207.3 文献标志码:A 文章编号:1002-6819(2015)- Supp.1-0315-10 刘宁晶,史波林,赵 镭,等. 基于独立成分分析结合遗传算法的电子鼻蜜源检测特征信号挖掘[J]. 农业工程学报,2015,31(增刊1):315-324.

Liu Ningjing, Shi Bolin, Zhao Lei, et al. Analysis of feature signals of electronic nose in honey nectar detection based on independent components analysis combined with genetic algorithm [J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2015, 31(Supp.1): 315-324. (in Chinese with English abstract)

0 引 言

电子鼻检测为近年快速发展起来的新型检测技术。与传统的色谱检测方法不同,电子鼻检测时通过对样本整体特征的分析来评价待测样本,而非对某一具体特征成分或含量的检测。电子鼻的检测器为由多根不同类型气敏传感器组成的传感器整列。利用各传感器的不同吸附特点,对挥发成分进行特征吸附,通过各传感器信号的矩阵式分析,得出待测样本的整体特征[1]不同类型传感器间的交叉

收稿日期:2014-08-15 修订日期:2014-12-23 基金项目:国家自然科学基金资助项目(31101292)

作者简介:刘宁晶,男,辽宁人,主要从事食品快速检测研究。北京 中国农业大学食品科学与营养工程学院,100083。 Email:liuningjing@http://wendang.chazidian.com

※通信作者:史波林,男,浙江人,副研究员,博士,主要从事食品感官分析领域研究。北京 中国标准化研究院食品与农业标准化研究所,100191。Email:spring0214@http://wendang.chazidian.com

响应使得仪器能从全方位多角度对样本进行检测,

从而保证最终的检测结果呈现出样本整体特征[2],而这也是传统色谱检测所无法达到的。

电子鼻传感器的交叉响应同时也带来了一些不可回避的技术问题。为了保证从各角度对样本进行检测,各传感器的检测信号具有交叉特性,即任何一根传感器对样品中的多种香气成分有响应信号;同时样品中的某个香气成分在多根传感器也都有响应,并且各传感器的检测信号间既有相关或重叠部分也有正交部分[3]。但受到目前半导体传感器材料香气响应机理研究成果的限制,难以对某一根传感器具体检测对象进行准确的定义(包括特征响应对象的化学成分类型及含量)。因此,无法从仪器设备的角度对传感器进行筛选,保证所选的传感器间无重复响应;同时,由于待测样本多为配方性产品而非单一化学试剂,样品成分复杂,难以直接在样品具体成分与单根传感器检测信号间建立一

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农业工程学报 2015年

一对应关系;导致这部分重叠信号带来大量冗余信息,对后期建立预测力高与泛化力强的判别模型有较大影响与干扰,从而对电子鼻性能优势的发挥具有一定的局限性[4]。因此,在利用检测信号分析产品品质前,需要通过适当的化学计量学方法对信号进行挖掘、提取与压缩。

目前研究显示,常以传感器电导变化最大值作为该根传感器的表征值,来代表产品分析的特征信号[5]。然而电子鼻响应曲线包括3个部分:吸附、解析附以及恢复阶段[6]。而电导变化最大值仅代表传感器吸附气体达到饱和状态后传感器表层的电流强度与初始状态的差异,仅体现传感器的最大吸附能力,属于静态数据特征,不能完全反应出吸附过程及解析附阶段待测成分与半导体传感器间相互作用所体现的动态数据特征。并且该表征值仅代表每个香气成分响应曲线叠加后所体现的饱和状态,而非真正代表每个香气各自的响应饱和时间点,不利于电子鼻对具有气味特征样品进行精确分类判别。

针对类似电子鼻检测中无法获知待测样本的具体成分及传感器信号的具体表征意义而开展的信号处理与应用分析问题,被统称为盲信号处理(blind signal processing,BSP),即当无法获知传输信号及信源信号的条件下,需要从所接收到的混合信号中判别出传输信号参数,并估计信源信号的信号处理方法[7]。独立成分分析(independent components analysis, ICA)为解决BSP的主要方法之一,该方法通过计算各分解成分间的高阶矩,将原始信号分解出相互独立性最强的多个成分,在无法获得原始信号相关信息的条件下,根据不同信号间相互独立的原则,将混合信号分解成多个单一独

经过近二十多年的发展,ICA立信号并加以应用[8]。

已广泛应用于各研究领域,包括化工、农业、军事、医学等多个研究领域[9-11]。

本研究以油菜蜜、椴树蜜、洋槐蜜的蜜源检测为研究载体,利用ICA对盲源信号具有良好分析效果的特点,从多根传感器的响应信号中提取相互独立蜜源分类成分。遗传算法(genetic algorithm, GA)模拟生物进化理论,通过选择、交叉和变异三种递进并循环的方式,逐代保留具有有效分类能力的各独立成分相应曲线中的特征点,舍弃无效点或重复点,最终达到最优化分类的独立成分特征响应点提

由此通过ICA结合GA的方式对电子鼻取目的[12]。

传感器交叉信号进行筛选分析,提取其中具有判别特征的表征值,获取能完整反映样本整体特征且无重复冗余的表征数据,在此基础上建立蜜源判别支持向量机模型,通过与其他4种信号处理方式(原始信号、电导变化最大值、PCA、单独ICA)的比

较来验证分析结果。

1 材料与方法

1.1 试验仪器及材料

Fox 4000型电子鼻(Alpha MOS, France),该电子鼻系统由18根金属氧化物半导体气敏传感器组成,同时配有HS100顶空自动进样器,该自动进样器最多容纳2个托盘,共64个顶空瓶。

试验以油菜蜜、椴树蜜和洋槐蜜作为研究对象,为保证样本真实性,所有蜂蜜样本为研究组成员亲自从蜂农处采集的成熟蜜,其中油菜蜜采自重庆及四川地区,共76份;椴树蜜采自辽宁大连共56份;洋槐蜜采自华中及华北地区,共112份。 1.2 信号采集

将采集的蜂蜜样本放入电子鼻仪器中进行检测:取10 ml顶空瓶,每份顶空瓶中加入6g蜂蜜样品,并对各顶空瓶进行编码并放入自动进样器中,设定电子鼻仪器检测参数[13](具体见表1)。

表1 电子鼻检测参数

Table 1 parameters of electronic nose detection

参数类型Parameters 顶空时间Headspace

time/s

顶空温度Headspace temperature/℃ 样品量Sample weight/g 抽取速度Injection speed/

(μL·s-1)

进样温度Injection temperature/℃ 进样体积Injection

volume/ul

采集时间/Detection

time/s

采集延迟/Detection

delay/s

参数取值/Value

120 60 6 500 65 500 120 1080

1.3 电子鼻交叉信号的独立成分分析原理

目前信号检测所获得的为观测信号X =

xi为随机观测向量,xi,xj间不相互独[x1,x2,x3,…xn],

立。ICA的目的是为了求得变换矩阵W,使得经过W矩阵变换后的各信号间相互独立(或获得最大的独立性),即利用观测信号X经过线性变换获得独立信号Y=WX,同时满足Y为各成分yi,yj间相互独立的t维零均值向量[y1,y2,y3,…yt],其中yi代表第i个独立成分[14]。通过中心化使得Y为零均值向量,利用白化方法,消除向量间的二阶关系,即通过白化变换,使各向量间相互无关(二阶矩为零)。高阶统计学中可知,两向量间的联合熵值和峭度越大则两向量的独立性越强,因此矩阵内各行向量所代表的成分间相互独立。由此,通过计算最大化的联合熵值和峭度来获得W。

在本研究中,单个样本在120 s的检测时间内,

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通过18根气敏传感器交叉响应,可获得18×120的观测信号矩阵X。通过提取X中的独立成分,获得18根交叉响应传感器所表达的样本信息。在这里,18根传感器的响应信号相当于18个观测变量。18根传感器的响应曲线从18个角度对样本进行描述。这18个角度即包括样品的理化特征,也包括检测瞬间仪器的相应特征。为保证建模质量,不仅需要尽可能挖掘表征样本特点的信号为模型的准确分类提供更多的信息,还需减小仪器随机误差带来的干扰。同时对于样本中的某一特征可能会在多个观测信号中得到体现,而为了避免信号冗余带来的庞大数据以及对模型稳定性的干扰,在样本差异信号挖掘的同时还需剔除在不同维空间中描述同一样本性质的信号,对数据进行一定程度的压缩。而ICA的特点恰好可以很好得解决这一系列问题。

然而,由于ICA在计算W时对初始权重向量w的随机选择和观测信号X的维数限制,使得所提取的独立成分具有无序性[15]。例如对同一矩阵进行多次ICA分解,分解出的某一独立成分向量有可能在第一独立成分位置,也有可能出现在第二独立成分位置,

y2、y3中,即如矩阵Y所分离出来的3个独立成分y1、

y1有可能为IC1,也有可能为IC2,也有可能为IC3。当对单一样本进行信号分离时,由于仅需分析该样本各个独立成分间的特点,无需和另一样本所对应的独立成分进行对比分析,因此该无序性对分离结果的分析无显著影响。但如本试验中,需对多个样本的某一特定独立成分进行纵向一一对应比较时,由于各类独立成分所代表的样本信息不同,如果无法保证各样本间独立成分顺序规律一致,将会导致不同样本所分离出的独立成分间无可比性,更无法比较不同类样本的独立成分间的关系,导致无法对所分离出的独立成分通过模式识别建立独立成分信号与样本信息间的关系,直接影响最终的分析结果。因此,对各样本单独进行ICA难以获得期望的效果。

本试验参考不同行为大脑核磁图像分析方法,在现代医学对不同行为下的大脑核磁图像分析时,需要对大脑多个部位获取不同时间下的核磁图像。在核磁图像独立分析时,同样面临独立成分无序性的困扰,而该领域内目前常用的方法是将多个核磁图像展开在一个平面内,展开方向包括空间方向展开(不同采样部位)和时间方向展开(不同采样时间),在展开后的平面内进行统一ICA分解[16-18]。在本试验中,不同传感器类似于大脑核磁图像中的不同采样部位,不同响应时间类似于大脑核磁图像的不同采样时间,按照同样的方法将多样本的电子鼻响应图谱进行展开。由于本试验的目的是为了提取各传感器交叉信号中的独立信息,因此将各样本

信号按响应时间方向展开,也就是响应点方向,由此可保证在展开后的二维空间内,混合信号矩阵的各维向量依然为不同传感器的响应信号,即对于n个样本,将n个18×120的矩阵,展开成一个18维,n×120列的矩阵X:

1?1x1?1?2x1

X=?M

?1?17x1?1x?181

112122

xx

LO

n11n21

xx

11721182

xx

K

n171n181

xx

n

L1xj?

?n

L2xj?

?(1) M

?n

L17xj?n

L18xj??

式中:nixj为第n个样本在第i个传感器第j点的相应信号。

由于在ICA前需要对样本进行白化处理,常用的方法为PCA。但由于矩阵X为多个样本叠加展开后的混合矩阵,为避免矩阵A中增加或删除个别样本后对矩阵X的PCA处理产生影响(当矩阵增加一列或减少一列后进行PCA时,矩阵中其它列所对应的主成分得分矩阵也会受到增加一列或减少一列的影响)。因此为了方便该方法的使用,增强该方法的扩展性,需要对各样本进行单独的中心化和白化处理。

各样本经过中心化和白化后,由于对于某传感器i的第n个样本具有如下特点:

ni1

n

x+nix2+Lix120=0 (2)

故:

1nnn

x+1ix2+Lix120+L+ix1+ix2+Lix120=0

(3)

同时,对于第n个样本有: n?1x1L?

?MOn?18

?x1L

n

xj??1x1L??

M???MOn??nL18xj??18x1n1

1i1

xj??

M?=I(4) n?18xj?

n1

T

故:

XXT=nI (5)

因此,将各样本单独中心化和白化处理后,组合成的混合矩阵X满足ICA分析前的中心化和白化要求。在此基础上,直接对新混合矩阵X提取独立成分,获得独立成分矩阵Y:

1?1y1?1?2y1Y=?M

?1?i?1y1?1y?i1

112122

yy

LO

n11n21

yy

1i?121i2

yy

K

ni?11ni1

yy

n

L1yj?

?n

L1yj?

?(6) M

?nyLi?1j?n

Liyj??

式中:niyj为第n个样本在第i个独立成分第j个信号值。

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农业工程学报 2015年

n

由于yi与yj间相互独立,则{niy}与{jy}也相

互独立,即经过处理后,对于各样本分离出的成分也相互独立。

由于ICA原理的特殊性,ICA主要用于处理一维数据。而对于电子鼻检测信号而言,虽然通过简单的提取各传感器响应的绝对最大值,可以获得一个(1×18)的一维向量,但由于电子鼻信号是未经分离的叠加信号,响应曲线的绝对最大值不能完全反应样本的性质。同时,对于同一样本的多根响应曲线,其绝对最大值出现的时间点并不一致,其代表的化学含义也不近相同,不具有可比性。而ICA的分析原理则是通过对同一时间点下,不同检测维度下获得的检测信号进行分析,利用无关信号相互独立的原则对信号进行压缩和挖掘。因此对提取出现在不同响应时间点的各传感器的绝对最大值进行独立性的分析,并不符合ICA最初的理论基础。而在本研究方法可以使得各样本在18维的检测中,120 s的检测时间内,每秒下不同传感器的响应信号可以进行一一对应的比对分析,保证ICA分析具有物理意义,而非仅仅数学含义。同时,通过对所有样本的统一分析,避免了单独分析时带来的无序性的干扰,保证各独立信号间的可比性。 1.4 遗传算法提取特征点

本研究中,对经ICA分离出的各样本独立成分的各信号点进行二进制随机编码(0,1),其中0表示该信号点被遗弃,1表示该信号点被选中。以贝叶斯(Bayes)分类的准确率为适应函数(相比其它分类器,贝叶斯判别较为简单,利于改善迭代速度,且无待定参数),通过选择、交叉、变异三个操作算子对个信号点进行选择。在每一代中,具有较高适应度值的个体将会被保留,而适应度较低的个体通过交叉与变异来进化,直至获得具有更优适应度的特征信息响应点组合个体,从而完成对响应点选择的优化。 1.5 模式识别

以径向基函数为核函数的支持向量机(SVM)作为分类器,计算模型的训练准确率和验证准确率,考察电子鼻信号经ICA提取与GA选择后的信号质量与有效性。所有不同蜜源蜂蜜样本按照2:1比例划分训练集与预测集,其中训练集用于模型的训练,预测集用于模型的验证。

号,由于ICA的独立成分数n不大于观测信号维数,

即可以因此本试验中提取的独立成分数n∈[2,18],

获得17种不同的分解组合。在此基础上,对于这17种分解组合分别利用SVM建立判别模型(样本训练集和预测集按2:1的比例进行划分),比较17个判别模型各自的训练集准确率和预测集准确率,结果如图1所示。

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图1 不同独立成分数下模型的判别准确率 Fig.1 Accuracy of different number of ICs

2 结果与讨论

2.1 独立成分数的选择

本试验中共有18根气敏传感器即18维观测信

由图1可以看出,随着独立成分数的上升,SVM模型的判别准确率随之波动上升。结果表明,当独立成分数过低时,难以将信号中所携带的独立信息完全分开,分解出的独立成分不能很好地表达样本信息,而当独立成分数逐渐上升后,可以将检测信号中的独立信息逐一分开,充分表达其所代表的样本信息,从而导致最终的判别准确率的上升。而当独立成分数到达一定水平后,判别模型的训练准确率和预测准确率进入较稳定的平台期,训练准确率在97%至99%的范围内波动,而预测准确率在92%至95%的范围内波动,准确率并未随独立成分数的增加而继续提升。

为进一步分析不同独立成分数下对各类样本的区分度,计算根据不同独立成分数分解后各类样本的类内方差、类间方差以及类间类内方差比,结果如图2所示。由图2发现,3类样本信号的稳定性有较大差别,相比于椴树蜜和洋槐蜜,油菜蜜的信号更加不稳定,体现在其类内方差均值较大,甚至大于类间方差均值。这主要由于油菜蜜样本采集地点具有一定的差异性,同时相比于其余两种蜂蜜,油菜蜜内的成分更加复杂,性质更加不稳定,导致所采集的信号方差较大。而另外两种蜂蜜的方差相对较小,表明此二类样本性质相对油菜蜜更加稳定,样本类内差异更小。

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图2 不同独立成分数分解后信号间的方差关系

Fig.2 Variance of different number of ICs

图2中显示在不同独立成分数下,3类蜂蜜样本的类内方差变化方向不同。对油菜蜜而言,随着独立成分数的增加,类内方差波动下降,当独立成分数为18时,具有最小方差。因此,对于油菜蜜样本,独立成分数越大,分解在各独立空间内的独立信号稳定性越强。该现象表明油菜蜜样本携带包含了大量的相对独立的信息。因此需要更多数目的独立成分来对样本信息进行充分的解释。同时也正是由于其包含了较多的独立信息,导致相比于其他另外两种蜂蜜其性质更加不稳定,信号波动较大。而对于椴树蜜,当独立成分数为9时,类内方差出现最小值。表明用9个独立成分对椴树蜜的性质进行解析时能获得更好的效果。对于洋槐蜜,随着独立成分数的增加,该类蜜源蜂蜜的电子鼻信号方差整体呈上升趋势,表明对于这类蜂蜜,较小的独立成分数能有更好的解释效果,即其原始样本信息中的独立信息较少,因此性质也相对稳定。对于类间方差,随着独立成分数增加,类间方差逐步减小,表明当独立成分数较多时,所分解出来的独立信号间的差异逐渐减小,即当独立信号数过多时,信号出现过分解,导致分解出部分各类样本均类型的基本信号,主要以仪器信号和随机信号为主,但此类信息在各类蜂蜜中无明显差异,导致类间方差较小。因此,结合3类样本的类内方差与类间方差、方差比以及SVM判别模型预测能力,最终确定当分解的独立成分数为8时,模型具有最佳分解效果。 2.2独立信号特点分析

图3为分离出的8种独立成分信号。各独立成分下的信号点代表该检测时间下传感器阵列在该独立方向下的特征信号整体响应值。因此,对于独立空间内的信号曲线,同样可以依照电子鼻响应曲

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线的划分规则,将整体信号分为吸附阶段,解吸附阶段和恢复阶段。其中吸附阶段包括从起始点到顶点或谷点(受响应曲线的凹凸性影响,凹曲线为谷点,凸曲线为顶点),解吸附阶段为从谷点或顶点到拐点,恢复阶段为由拐点之后的信号。从图中可以看出,3类样本的差异大部分集中于信号曲线的顶点或谷点附近,且3类样本的顶点和谷点水平坐标相同或相近,仅是纵坐标的绝对值存在差异;但部分独立空间中,3类样本的顶点或谷点的位置并非完全一致,并且,在响应信号的其他位置,3类样本的信号也存在一定的差异。因此,如果单纯以响应曲线的顶点或谷点值作为信号的表征值难免会遗漏部分具有样本差异特征的有效信息。同时,虽然顶点或谷点具有一定的差异,但当此类差异所代表的信息相同或相近时,当多个独立空间中的差异信息相互重复时,为保证模型的分类效率和准确性,也需对该类重复的差异信息进行筛选。

从图3中可以看出,在不同独立成分空间下,3类蜂蜜样本的信号差异程度不同:在部分独立空间中,3种蜂蜜间均有明显的区分(如第2,第8独立空间,3种蜜源信号间均有显著性差异);部分独立空间中,只对其中某2类样本具有差异响应,但无法同时准确将3类样本完全区分开(如第5,第6,第7独立空间下,油菜蜜与椴树蜜间无显著

;部分空间中对3类样本的均无明显差异。性差异)

该现象表明,对于所分离出的独立成分,虽然成分间相互独立,但并非所有独立成分均可对样本分类提供有效的差异信息。同时,各独立空间内的信号响应值在响应绝对强度和响应值的正负关系也有显著性差异。这主要和各独立成分所代表的独立信息含义有关。在电子鼻蜂蜜交叉响应信号中,信号的来源主要包括3类:样本性质的特征、样本重量的大小、仪器状态的特征。由于试验时为控制变量,3类蜂蜜均在同一时期、同一检测条件下进行,进样量统一。因此,3类蜜源样本的交叉信号中,样本重量的大小和仪器状态特征可认为处于同一水平。而在此二类特征所代表的独立空间中,独立成分信号差异较小。而对于样本种类特征,虽然3类蜂蜜的蜜源植物具有差异,其各自所代表的蜂蜜整体特征仍然相似,只是其中的各别种类成分具有一定差异或其中部分物质的含量具有一定的差异。同时,所有的这种差异也并非在3种蜜源样本中同时体现,如部分差异仅存在于椴树蜜和洋槐蜜中,而椴树蜜与油菜蜜在该特征下并无显著性差异,或其差异程度远小于椴树蜜与洋槐蜜的差异程度。而对于某些较为突出的特征,3类蜂蜜均有一定的差异。这就导致了在分离出各独立成分空间后,各独立空

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